近日,国际顶级材料科学期刊《Progress in Materials Science》(中科院一区,IF 40.0)在线登刊了化学与材料学院王寅副教授的综述文章“Recent Progress in Rare Earth Element Modulated Electrocatalysts for CO2 Electroreduction”,该文章细致全面地梳理了稀土基电催化剂在选择性电催化CO2还原合成特定产物方面的最新研究进展,旨在阐明稀土调控与电催化活性、选择性与稳定性之间的构效关系。内蒙古民族大学为第一通讯单位,王寅副教授为第一作者,刘景海教授和华中科技大学夏宝玉教授、浙江万里学院王新研究员为通讯作者。

电催化二氧化碳还原(CO2RR)技术能够利用可持续的电能将CO2温室气体转化生成高附加值化学产品,是一项极具应用前景的负碳技术。然而,CO2分子固有的非极性线性结构导致其化学惰性和低水溶性的特点,为电催化CO2转化带来了巨大挑战。同时,强烈的析氢(HER)竞争反应结合CO2还原路径复杂的因素致使CO2还原生成单一产物的选择性较低。因此,亟待开发高活性高选择性的催化材料以提高CO2反应活性和单一产物的选择性与稳定性。

稀土元素凭借其独特的4f电子层结构和氧化还原特性,已被广泛用于制备高效催化材料以提升电催化CO
2还原性能。然而,如何利用稀土元素实现CO
2转化路径的精准调控及其机理研究,仍是当前亟待攻克的关键科学难题。团队深入研究了稀土基电催化CO
2催化体系的历史背景,系统总结了稀土在电催化CO
2还原反应中的关键作用,重点聚焦于分析其对CO
2还原路径的定向调控的与反应机理的研究。

在该综述中,我们首先介绍了CO2还原路径产物选择性的基本原理,CO2RR涉及复杂的多步骤质子耦合电子转移机制,可生成多种还原产物。产物选择性主要取决于电子转移数量:2电子还原生成CO或HCOOH/HCOO⁻,8电子反应形成CH4,12电子过程则产生C2H4或C2H5OH。这些产物通过催化剂表面与界面发生的不同反应路径(如氢化、脱水、C-C耦合)生成。关键在于CO2反应中间体的吸附能是决定其最终产物分布的主要因素。

随后,详细介绍了稀土元素独特的电子构型与理化性质,包括外层电子排布、4f电子屏蔽效应、镧系收缩效应、亲氧特性和多金属间原子/离子尺寸错配效应等对CO2活化、*CO吸附能、C-C耦合、电子传输、质子传递的影响规律。进而系统论述电化学过程中稀土组分如何通过精准调控局部电子结构与界面工程来主导催化选择性,同时涵盖C1产物(CO、HCOOH/HCOO⁻、CH4)与C2+产物(C2H4、C2H5OH)。在此基础上,进一步探讨稀土-铜催化体系实现C1/C2+可控合成的最新研究进展。

最后,全面总结稀土调控电催化CO2转化体系目前面临的机遇和挑战,并在催化剂理性设计、酸性介质CO2RR、原位表征技术、深入机理研究与规模化应用等五个方面进行未来展望。
该研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、内蒙古草原英才项目、内蒙古自然科学基金、内蒙古高校青年科技人才创新团队和青年英才项目等资助。

论文信息:
Yin Wang, Wensheng Fang, Deyu Zhu, Jiwen Chen, Xin Wang*, Ho Seok Park, Jinghai Liu*, Bao Yu Xia*. Recent progress in rare earth element modulated electrocatalysts for CO2 electroreduction. Prog. Mater. Sci., 2026, 157, 101594.
URL:https://doi.org/10.1016/j.pmatsci.2025.101594
DOI: 10.1016/j.pmatsci.2025.101594